在前面三期中，我們連續(xù)展現(xiàn)了華中科技大學(xué)韓俊波教授課題組在SHG上的出色工作，從本期開(kāi)始，我們開(kāi)始做一些基礎(chǔ)性的討論。
本期是第三期：激發(fā)光的偏振狀態(tài)對(duì)于SHG強(qiáng)度的影響主要原因是什么？
激發(fā)光的偏振狀態(tài)對(duì)二次諧波生成(SHG)強(qiáng)度有顯著影響。
這種影響主要通過(guò)以下幾個(gè)方面體現(xiàn)：
1. 表面等離子體共振（SPR）模式的激發(fā)
p偏振光：p偏振光(偏振方向平行于入射平面)能夠更有效地激發(fā)縱向表面等離子體共振(LSPR)模式。這是因?yàn)閜偏振光的電場(chǎng)分量與納米結(jié)構(gòu)的長(zhǎng)軸方向一致，能夠更有效地與納米結(jié)構(gòu)相互作用，從而增強(qiáng)局域電場(chǎng)。這種增強(qiáng)的局域電場(chǎng)會(huì)顯著提高SHG的效率。
s偏振光：s偏振光(偏振方向垂直于入射平面)對(duì)LSPR模式的激發(fā)效果較弱。這是因?yàn)閟偏振光的電場(chǎng)分量與納米結(jié)構(gòu)的長(zhǎng)軸方向垂直，與納米結(jié)構(gòu)的相互作用較弱，因此對(duì)局域電場(chǎng)的增強(qiáng)效果有限。因此，s偏振光激發(fā)下的SHG強(qiáng)度通常較低。
2. 實(shí)驗(yàn)觀察
實(shí)驗(yàn)結(jié)果：在實(shí)驗(yàn)中，作者觀察到在p偏振激發(fā)下，Au、Ag和Au–Ag–Au納米棒混合結(jié)構(gòu)的SHG強(qiáng)度顯著高于s偏振激發(fā)下的強(qiáng)度。具體來(lái)說(shuō)，Ag納米棒混合結(jié)構(gòu)在p偏振激發(fā)下的SHG強(qiáng)度比s偏振激發(fā)下的強(qiáng)度高一個(gè)數(shù)量級(jí)以上。這表明p偏振光能夠更有效地激發(fā)SPR模式，從而增強(qiáng)SHG信號(hào)。
飽和現(xiàn)象：在高激發(fā)功率下，p偏振激發(fā)下的SHG強(qiáng)度會(huì)出現(xiàn)飽和現(xiàn)象。這是因?yàn)椴糠旨ぐl(fā)能量會(huì)轉(zhuǎn)化為光致發(fā)光(PL)，從而抑制了SHG的進(jìn)一步增強(qiáng)。這種飽和現(xiàn)象在s偏振激發(fā)下不明顯，因?yàn)閟偏振光激發(fā)下的SHG強(qiáng)度本身較低。
3. 數(shù)值模擬
FDTD模擬：通過(guò)有限差分時(shí)域(FDTD)模擬，作者計(jì)算了不同偏振狀態(tài)下納米棒的電場(chǎng)分布和局域場(chǎng)增強(qiáng)因子(fE)。模擬結(jié)果表明，p偏振光在納米棒的長(zhǎng)軸方向上產(chǎn)生了更強(qiáng)的局域電場(chǎng)增強(qiáng)，這與實(shí)驗(yàn)觀察到的SHG強(qiáng)度的偏振依賴(lài)性一致。具體來(lái)說(shuō)，p偏振光在納米棒的長(zhǎng)軸方向上產(chǎn)生了顯著的電場(chǎng)增強(qiáng)，而s偏振光在納米棒的短軸方向上產(chǎn)生的電場(chǎng)增強(qiáng)較弱。
4. 具體數(shù)據(jù)
Ag納米棒混合結(jié)構(gòu)：在p偏振激發(fā)下，Ag納米棒混合結(jié)構(gòu)的SHG強(qiáng)度比s偏振激發(fā)下的強(qiáng)度高一個(gè)數(shù)量級(jí)以上。這表明p偏振光能夠更有效地激發(fā)Ag納米棒的LSPR模式，從而顯著增強(qiáng)SHG信號(hào)。
Au納米棒混合結(jié)構(gòu)：在p偏振激發(fā)下，Au納米棒混合結(jié)構(gòu)的SHG強(qiáng)度也顯著高于s偏振激發(fā)下的強(qiáng)度，但整體強(qiáng)度仍低于Ag納米棒混合結(jié)構(gòu)。這表明Au的SPR效應(yīng)雖然較強(qiáng)，但不如Ag顯著。
Au–Ag–Au納米棒混合結(jié)構(gòu)：在p偏振激發(fā)下，Au–Ag–Au納米棒混合結(jié)構(gòu)的SHG強(qiáng)度介于Au和Ag納米棒混合結(jié)構(gòu)之間。這表明通過(guò)合理設(shè)計(jì)納米結(jié)構(gòu)，可以實(shí)現(xiàn)對(duì)SHG強(qiáng)度的有效調(diào)控。
結(jié)論
激發(fā)光的偏振狀態(tài)對(duì)SHG強(qiáng)度有顯著影響。p偏振光能夠更有效地激發(fā)納米結(jié)構(gòu)的LSPR模式，從而顯著增強(qiáng)SHG信號(hào)。相比之下，s偏振光對(duì)LSPR模式的激發(fā)效果較弱，因此SHG強(qiáng)度較低。通過(guò)合理選擇激發(fā)光的偏振狀態(tài)，可以?xún)?yōu)化SHG信號(hào)的強(qiáng)度，從而提高非線(xiàn)性光學(xué)測(cè)量的靈敏度和效率。
